Biarpun pada asalnya dijadualkan untuk dikeluarkan pada Mac 2017,[7] proses rakaman untuk album ini hanya bermula pada Mac 2017.[17] Pada peringkat awal rakaman, Siti mengakui bahawa beliau mempunyai kesukaran untuk menyanyikan beberapa lagu kerana masalah kesihatan.[18] Walau bagaimanapun, dengan latihan yang betul dan mengekalkan oleh guru vokalnya, beliau dapat menyelesaikan tugas dan merakam lagu dalam masa yang ditetapkan.[18] Beliau berkata, "Pada mulanya, saya merasakan seolah-olah saya tidak bersedia untuk merakam lagu-lagu saya yang pertama dan kedua, tetapi, bersyukur, apabila mendengar beberapa lagi, saya mendapati bahawa lagu-lagu tersebut membawa sisi yang berbeza untuk vokal saya."[18]

Semasa peringkat awal perancangan album pada Januari 2017, beliau mendedahkan bahawa satu lagu daripada album ini akan dirakamkan dalam Mandarin.[19] Bagaimanapun idea itu dimansuhkan meninggalkannya dengan kurang satu trek.[13] Satu idea saat akhir, Siti membuat keputusan untuk mengarang sebuah lagu yang ditujukan khas untuk peminat beliau, "Penghiburku".[14] Sebelum mengarang lagu, beliau mempunyai masa yang kasar dalam mengarang sebuah lagu yang lengkap.[14] Inspirasi untuk muzik yang datang kepada beliau apabila beliau melawat menantu tirirnya, Tya Arifin yang sedang berpantang pada Mac 2017.[13][14] Beliau teringat kembali detik itu, :"Tidak sangka pula pada melodi lagu "Penghiburku" muncul dalam kotak minda ketika menemani menantu tiri. Saya segera rakamkan melodi tersebut menggunakan telefon bimbit lalu dihantar kepada Aubrey (Suwito) untuk diterbitkan."[14] Apabila beliau menghantar demo kepada Sze Wan,[20] beliau mencadangkan kepada Siti bahawa beberapa rap untuk dimasukkan ke dalam lagu rancak yang membawa kepada penglibatan Joe Flizzow untuk menyediakan ayat-ayat tambahan.[20] Lirik "Penghiburku" pada sisi lain, telah dicipta oleh Siti pada hari rakaman itu sendiri.[21]

Selain mengambil bakat tempatan, Siti juga mengambil beberapa komposer dan pemuzik dari Indonesia untuk menyumbangkan tenaga mereka untuk SimetriSiti. Ivan Lahardika, seorang pemuzik Indonesia, menerbitkan dua lagu untuk album, termasuk "Segala Perasaan", single pertama album.[18] Beliau juga bertanggungjawab untuk duet "Kisah Ku Inginkan", di mana Judika, penyanyi Indonesia sebagai vokal jemputan.[15] Idea untuk kolaborasi bermula apabila Siti dan Judika membuat persembahan bersama di Anugerah Planet Muzik 2014.[22] Walaupun beliau pada asalnya untuk terbang ke Indonesia untuk merakamkan "Kisah Ku Inginkan" pada Mac 2017,[6][22] beliau kemudiannya merakamkan lagu tersebut di Malaysia bersama Yasin Sulaiman[Nota 2] yang berkhidmat sebagai penerbit vokal beliau.[15] Bagi merakamkan vokal untuk "Tak Perlu Ragu", beliau bertandang ke Indonesia.[23] Diterbitkan oleh Ade Govinda[Nota 3] dan Jeje Govinda, beliau merakamkan lagu tersebut pada 16 Mac 2017.[23]

Lagu terakhir yang dirakamkan untuk SimetriSiti ialah "Aku Bukan Malaikat" yang dirakamkan pada 6 April 2017.[9] "Aku Bukan Malaikat" dicipta dan diterbitkan oleh Opick, seorang lagi artis Indonesia yang terlibat dalam pembikinan album. Apabila beliau bertemu dengan Opick di "Konsert Rapatkan Saf" pada Oktober 2016, beliau memintanya untuk mengarang lagu untuk albumnya.[9] Siti menjelaskan "Aku Bukan Malaikat" sebagai sebuah lagu yang dikhaskan bagi "wanita sentimen" sepertinya.[13] Beliau mengakui bahawa beliau telah dihanyutkan oleh emosi ketika merakamkan lagu dan beliau terpaksa cepat mengumpulkan dirinya dan menstabilkan perasaannya.[13]

Lima lagu dari SimetriSiti, "Bersandar Cinta", "Ikrar Cinta", "Manis Terindah", "Segala Perasaan", dan "Tak Perlu Ragu" menerima komposisi orkestra string dari Bulgarian National Radio Symphony Orchestra (Orkestra Simfoni Radio Kebangsaan Bulgaria).[15][24] Orkestra string dirakamkan untuk lima lagu telah dijalankan di Bulgaria dan mengambil masa beberapa jam untuk disiapkan.[15] Rakaman tersebut kemudiannya dihantar pulang ke Malaysia untuk proses adunan.[15] Mastering audio untuk semua lagu kemudiannya dilakukan oleh Jay Franco dari Sterling Sound di New York, Amerika Syarikat.[25]